سعید جلیلی از سال ۱۳۸۶ به عنوان سومین دبیر شورای عالی امنیت ملی فعالیت خود را در این نهاد مهم آغاز کرد و پس از آن به عنوان نماینده مقام معظم رهبری در شورای عالی امنیت ملی منصوب شد.
دکتر جلیلی در دبیرخانه شورای عالی امنیت ملی پرونده های راهبردی و مهمی از قبیل تقویت محور مقاومت در منطقه، حمایت از آرمان فلسطین و پیروزی در جنگ ۲۲ روزه و ۸ روزه غزه با رژیم صهیونیستی، بیداری اسلامی، سوریه، جنگ نرم و مقابله با فتنه ۸۸، مقابله و اضمحلال گروهک های ضد انقلاب مانند منافقین، دستگیری ریگی و دیگر عناصر جایتکار این گروهک، دستگیری عناصر مزدور گروهک تندر و … را بر عهده داشت.